Физико-химические свойства аэрозолей и содержание антропогенных газов в урбанизированных районах по наблюдениям со стационарных и передвижных платформ

Проект направлен на решение фундаментальных задач в области физико-химии атмосферы и климатологии, а также – прикладных проблем экологической безопасности загрязнения урбанизированной среды. Его основная цель состоит в исследовании физико-химических свойств мелкодисперсных и среднедисперсных аэрозолей (РМ 2.5 , РМ 10 ) в приземном воздухе урбанизированной территории, их пространственной и временной изменчивости под влиянием антропогенных факторов, метеорологических процессов и в результате взаимодействия с газовыми составляющими атмосферы. В рамках работы выполняется ряд фундаментальных задач, к числу которых относятся: установление особенностей пространственно-временной изменчивости физико-химических параметров аэрозолей РМ 2.5 , РМ 10 и содержания малых газовых составляющих в атмосфере над урбанизированной территорией; усовершенствование методов оценки эмиссии субмикронных и микронных аэрозолей от источников различной природы; численное моделирование процессов образования, переноса, химической трансформации аэрозолей и газов в приземном слое атмосферы при помощи региональных транспортно-химических моделей; сопоставление результатов моделирования с данными измерений; определение и анализ элементного состава аэрозолей РМ 2.5 , РМ 10 с применением лабораторных аналитических методов.

В 2019 году выполнено формирование непрерывных рядов данных о содержании аэрозолей РМ 2.5 и РМ 10 и ключевых газовых примесей (SO 2 , NH 3 , неметановые углеводороды и др.) в приземном слое атмосферы Московского мегаполиса, полученных на станциях ГПБУ «Мосэкомониторинг» в период с 2005 по 2018 гг. Пополнен банк данных наблюдений микрофизических параметров аэрозолей, проведенных в международных экспериментах TROICA (1995-2010 гг.) и на научных станциях ИФА РАН. Данные систематизированы с использованием нового комплексного подхода, учитывающего многокомпонентность и пространственно-временную изменчивость параметров аэрозолей, а также особенности территориально-географического деления и зонирования локальных антропогенных источников атмосферных загрязняющих примесей Московского мегаполиса.

Сформированные многолетние ряды экспериментальных данных позволили выявить закономерности пространственно-временного распределения содержания аэрозолей РМ 10 и ключевых газовых примесей (SO 2 , NH 3 , неметановые углеводороды и др.) в приземной атмосфере Московского мегаполиса. Установлены закономерности суточного, недельного, сезонного и годового циклов массовой концентрации приземных аэрозолей РМ 10 и основных газовых примесей. Характерные особенности суточных колебаний приземных концентраций загрязняющих веществ связаны с сильной сезонной изменчивостью. Исследован недельный цикл концентраций загрязнителей, впервые для Московского мегаполиса обнаружен «эффект выходного дня» для РМ 10 , SO 2 и неметановых углеводородов. Выявлено, что пространственные вариации величины «эффекта выходного дня» для разных секторов г. Москвы, классифицированных по территориально-административным признакам, урбанизации и локализации антропогенных источников, незначительны. В «зеленом поясе» столичного мегаполиса «эффект выходного дня» ослаблен.

Определен химический состав приземных аэрозолей Московского региона летом (10.06.-10.07.) 2019 года. По результатам лабораторных исследований аэрозольных проб выявлена высокая аккумуляция в аэрозолях тяжелых металлов (Cd, Cu, Zn, Mo, W, Ti, Au, Hg, Pb, Ag, Mn, Fe, Co, As), металлоидов (Bi, Sb, B, P, As, Sn) и серы. Обнаружено также высокое содержание в аэрозольных частицах элементов глобального распространения Ca, Na, K, Fe, Al, Mg, в основном, минерального происхождения, причем большая их часть сосредоточена в более крупных частицах. Тяжелые металлы и металлоиды антропогенной природы сосредоточены в субмикронных и микронных частицах, сера обнаружена в частицах мелких фракций, входящих в состав аэрозолей РМ 2.5 . Установлено, что в нетипичных погодных условиях, сложившихся в июне 2019 г. в Московском регионе, элементный состав аэрозолей в приземном слое атмосферы г. Москвы и полуфоновой загородной зоны (г. Звенигород Московской обл.) схожий. Причем, в полуфоновой зоне выявлено повышенное содержание олова, сурьмы и никеля, что говорит о наличии специфических локальных источников.

Для оценки эмиссий аэрозолей РМ 2.5 , РМ 10 и газов от городских источников по данным наблюдений их концентрации в пограничном слое атмосферы предложен численный метод, основанный на использовании химико-транспортной модели SILAM. Для апробации данного метода рассчитаны эмиссии РМ 10 в приземный слой атмосферы Московского мегаполиса в летний период 2014 г. Пространственное распределение эмиссий РМ 10 вкупе с результатами элементного анализа приземных аэрозолей подтверждает, что основными источниками в г. Москве являются автомобильный транспорт и процессы разрушения дорожных покрытий.

Для численного моделирования процессов образования, переноса и химической трансформации приземных аэрозолей и газовых примесей над урбанизированными территориями, а также для расчета эмиссии РМ 2.5 , РМ 10 и газовых примесей сформулированы задачи и выполнена оценка возможностей применения химико-транспортных моделей SILAM и WRF-CHEM. Апробация моделей выявила невозможность применения WRF-CHEM для решения задач проекта. Результаты, полученные с помощью SILAM, показали достаточно хорошее согласие с данными наблюдений (коэффициент корреляции 0,58). Для улучшения прогностических возможностей модели SILAM для Московского мегаполиса планируется усовершенствовать блок образования вторичных аэрозолей.

В 2020 году непрерывные ряды данных о физико-химических параметрах приземных аэрозолей в урбанизированных зонах дополнены результатами исследований элементного состава аэрозольных частиц по данным ранее проведенных исследований (эксперимент TROICA) и последних наблюдений в Московском регионе (ИФА РАН). Установлена пространственно-временная изменчивость элементного состава приземных аэрозолей урбанизированных районов, расположенных вдоль Транссибирской железнодорожной магистрали. Выявлены особенности сезонных вариаций элементного состава в различных природно-территориальных комплексах с учетом 3-х источников поступления элементов в приземные аэрозоли на трассе Москва-Хабаровск: литогенные, грунт полотна железной дороги и техногенные). Весной массовое содержание большинства элементов в аэрозолях больше, чем в другие сезоны. Однако закономерности пространственно-временного распределения элементов в аэрозолях неоднозначны и зависят от совокупности многих факторов. В частности, показано, что в весенний и осенний период наибольшее количество элементов, поступающих от техногенных источников и от техногенной составляющей грунта полотна железной дороги, наблюдается в урбанизированных зонах Европейской территории России и Урала, что связано со степенью урбанизации, спецификой промышленных предприятий и месторождениями, расположенными в этих районах. Элементы литогенного происхождения (за исключением К и P) аккумулированы в основном крупных фракциях частиц (диаметром от 2 до 15 мкм). К и Р входят в состав мелкодисперсных фракций (0.15-2 мкм). Элементы техногенного происхождения (Pb, Mo, Sn, Hg, Co и др.) содержатся главным образом в мелких фракциях частиц (0.15-0.7 мкм). Анализ изменчивости элементного состава приземных аэрозолей в Москве (на примере весеннего периода 2020 года) подтвердил сильную зависимость элементного состава от локальных антропогенных источников, метеорологических условий и синоптической обстановки и выявил некоторые особенности влияния урбанизированных зон на состав приземных аэрозолей. Так, в Москве весной 2020 года выявлено повышенное содержание ряда тяжелых металлов (Cu, Zn, Se, Mo, Cd, Sn, Sb, W, Pb, Bi) и серы преимущественно техногенного происхождения в аэрозольных частицах. Эти элементы в основном сосредоточены в мелких фракциях частиц (размером до 2.5 мкм). Элементы глобального распространения в основном имеют минеральную природы, содержатся в крупных микронных частицах и поступают в приземную атмосферу за счет выветривания или механического воздействия колес автотранспорта.

Дополнены непрерывные ряды экспериментальных данных результатами наблюдений содержания ключевых газовых примесей (NO x , SO 2 , НМУВ и др.) и аэрозолей РМ 2.5 и РМ 10 на станциях ГПБУ «Мосэкомониторинг» и в ИФА РАН, позволившие исследовать коротко- и долгопериодную изменчивость массовой концентрации основных загрязняющих примесей атмосферы Московского региона.

Выявлены закономерности изменения массовой концентрации РМ 2.5 и РМ 10 и некоторых газовых примесей (NO x , СО, НМУВ и др.), определяющих образование вторичных аэрозолей и физико-химическую трансформацию. Определены основные механизмы влияния метеорологических условий на содержание аэрозолей и газовых примесей. Установлены суточный, сезонный и межгодовой циклы изменения их массовой концентрации по вновь полученным экспериментальным данным за последние годы и в сравнении с ранее полученными многолетними результатами. В частности, показано, что всплески концентрации приземных аэрозолей в разные сезоны происходят в условиях антициклональной активности, при штиле и господстве воздушных масс ЮВ, Ю и ЮЗ направлений, а также при повышенной влажности. В 2020 году в сложившихся нетипичных условиях (неблагоприятные метеорологические условия, специфический режим работы антропогенных источников, связанный с пандемией коронавируса и ограничительными мероприятиями) годовой и сезонный цикл массовой концентрации приземного аэрозоля РМ 10 в Московском мегаполисе отличался от многолетнего среднего: первый сезонный максимум концентрации наблюдался в марте (со сдвигом на месяц), летний размытый максимум не был выявлен, а наибольший максимум зарегистрирован в октябре 2020 года вследствие влияния блокирующего антициклона и доминирования воздушных масс ЮВ и Ю направлений, принесших в столичный мегаполис повышенную концентрацию аэрозольных частиц крупной фракции, в основном, минерального происхождения. Межгодовой ход массовой концентрации аэрозоля РМ 10 демонстрирует положительный её тренд, что свидетельствует об увеличении числа неблагоприятных метеорологических условий и росте интенсивности некоторых локальных антропогенных источников аэрозолей. Циклическая коротко- и долгопериодная изменчивость в 2020 году большинства газовых примесей (за исключением NO 2 ) близка к многолетней средней, однако проявляется сильная её зависимость от метеорологической и синоптической обстановки.

Выполнены предварительные расчеты с использованием численной химико-транспортной модели SILAM, предназначенной для оценки эмиссии, а также описания процессов переноса и трансформации аэрозолей и газовых примесей в атмосфере урбанизированных территорий. Выполнена доработка аэрозольного блока модели SILAM, произведен выбор механизмов ассимиляции данных наблюдений. В качестве входных параметров использованы данные оперативных прогнозов метеорологических модели ICON (https://opendata.dwd.de/weather/nwp/icon-eu/grib/00/), а также данные расчетов ХТМ SILAM для Европы и Европейской части России (http://silam.fmi.fi/thredds/ catalog/silam_ europe_v5_7/runs/catalog.html), в качестве начальных и граничных условий. В качестве эмиссий задавались данные инвентаризации CAMS European anthropogenic emissions - Air Pollutants (https://eccad3.sedoo.fr/#CAMS-REG-AP). Сетка расчетов модели SILAM, задавалась с шагом 0.10 градусов по долготе и 0.05 - по широте на 69 высотных уровнях для метеорологии и на 9 высотных уровнях для описания химических трансформаций. Для разработки возможных сценариев, необходимых для коррекции распределения городских эмиссий аэрозольных частиц PM 10 выполнены работы по изучению ошибок модельных расчетов на основе сопоставления с данными наблюдений. Для разделения внутрисуточной и межсуточной гармоник ошибок расчетов, предложено осреднение данных скользящим средним с шагом 1 и 24 часа, соответственно с целью проведения коррекции оценок городских эмиссий, а также постпроцессинга с помощью фильтра Кальмана. Получены результаты анализа средней по Москве ошибки расчетов, их пространственная и временная изменчивость. Показано, что более низкочастотные, сохраняющиеся на протяжении суток и более, почти систематические ошибки связаны с вариациями промышленных выбросов, неучтенными источниками, такими как возгорания на полигонах ТБО, систематическими ошибками в описании турбулентного переноса в атмосферном пограничном слое. Обнаружено, что суточный ход медианы ошибок расчетов оказался устойчив и при исключении аномальных метеорологических ситуаций, когда больший вклад в неточности расчетов вносит плохая параметризация процессов перемешивания в условиях устойчивой воздушной массы – когда модель существенно завышает содержание PM 10 и других газовых примесей в Москве. Установлена прямая зависимость между ошибкой расчетов модели и величиной обратной к высоте пограничного слоя. По результатам предварительных расчетов с помощью модели SILAM на следующем этапе запланировано проведение коррекции суточного хода эмиссий и оценки величины чувствительности внутрисуточного хода ошибок модели к варьированию задаваемых параметров временной изменчивости эмиссий аэрозоля в Московском мегаполисе.

В 2021 году на основе сформированных в ходе реализации проекта непрерывных многолетних рядов создан уникальный банк данных о физико-химических свойствах аэрозолей РМ 2.5 , РМ 10 . Он включает сведения о массовой концентрации аэрозольных частиц РМ 2.5 и РМ 10 и ключевых газовых примесей (SO 2 , NH 3 , неметановые углеводороды и др.) в приземном слое атмосферы Московского мегаполиса, полученных на станциях ГПБУ «Мосэкомониторинг» в период с 2005 по 2021 гг., данные наблюдений (микрофизические характеристики, элементный состав приземного аэрозоля, содержание ключевых малых газовых примесей атмосферы), проведенных в международных экспериментах TROICA (1995-2010 гг.) и на научных станциях ИФА РАН. Созданный банк данных не имеет аналогов, будет способствовать дополнению существующих информационных систем о составе атмосферы и будет использоваться для уточнения транспортно-химических моделей переноса атмосферных загрязняющих примесей, климатических моделей, а также для оценки эмиссии аэрозолей РМ 2.5 , РМ 10 в условиях антропогенной деятельности. В рамках настоящего проекта банк данных был успешно применен при численном моделировании, связанном с адаптацией химико-транспортной модели SILAM, уточнением аэрозольного блока модели и оценкой эмиссии аэрозольных частиц РМ 10 и некоторых газовых примесей в атмосфере Московского мегаполиса.

Выполнена доработка аэрозольного блока ХТМ SILAM с учетом результатов предварительных расчетов на 2-ом этапе проекта и проведенной коррекции суточного хода эмиссий и оценки величины чувствительности внутрисуточного хода ошибок модели к варьированию задаваемых параметров временной изменчивости эмиссий аэрозоля в Московском мегаполисе. Постановка задач и усовершенствование аэрозольного блока химико-транспортной модели (что является новым) позволит выполнять численное моделирование процессов образования, переноса и химической трансформации приземных аэрозолей и малых газовых составляющих над урбанизированными территориями России.

С применением разработанного метода, доработанной ХТМ SILAM и с использованием созданного банка многолетних рядов экспериментальных данных о содержании газовых примесей в приземном слое атмосферы Московского мегаполиса выполнена оценка среднегодовых значений антропогенной эмиссии приземного аэрозоля PM 10 и газовых примесей CO, NOx (NO+NO 2 ), НМУВ в атмосферу Московского мегаполиса за период с 2005 по 2020 гг. и их временных трендов. Установлены значимые отрицательные тренды для примесей CO, NO x , НМУВ и PM 10 , составившие −4.1 ± 0.6, −3.4 ± 0.8 и -4.9±1.9, -1.8±1.1 [% год −1 ] соответственно. Такая тенденция вполне согласуется с вариациями среднегодовых концентраций. Наибольшее снижение за период наблюдений испытали концентрации CO и НМУВ, основные источники которых связаны с автомобильным транспортом. Пространственно-временное распределение эмиссии аэрозоля РМ 10 подтвердило, что основными источниками таких аэрозольных частиц в Москве являются автомобильный транспорт и процессы разрушения дорожных покрытий. Результаты оценки эмиссии загрязняющих примесей будут востребованы для исследования возможности формирования экстренных экологических ситуаций на урбанизированных территориях.

Осуществлен сравнительный анализ качества воздуха некоторых урбанизированных территорий (Московский мегаполис и промышленные районы, расположенные вдоль Транссибирской железной магистрали) с мировыми мегаполисами и промышленными центрами. Выявлен недостаток информации как в различных регионах РФ, так и преимущественно в экономически развивающихся и слабо развитых странах. Такие пробелы и неопределенности способствуют возникновению существенных ошибок при оценке качества воздуха в глобальном масштабе. В последние годы, особенно в условиях форс-мажорных обстоятельств (пандемия COVID-19) ситуация с оценкой качества воздуха несколько улучшилась. Выполнены глубокие исследования по уровню загрязнения приземным аэрозолем и ключевыми газовыми примесями атмосферы в различных городах мира. Исследована изменчивость массовой концентрации загрязняющих примесей в зависимости от степени антропогенной нагрузки в периоды до, после и во время локдауна. Установлена сильная зависимость концентрации некоторых газовых примесей и углеродсодержащей фракции аэрозольных частиц от автотранспортной нагрузки. В целом концентрация и состав приземного аэрозоля сильно зависят от природных факторов, и выявить конкретный вклад антропогенных и природных источников в урбанизированных зонах представляется затруднительным. В 2020 г. Московский мегаполис оказался на 71-ом месте по аэрозольному загрязнению атмосферы (по среднегодовым значениям концентрации частиц РМ 2.5 , РМ 10 ). Это свидетельствует о достаточно благоприятных условиях, сложившихся в последние годы в Москве, по качеству приземного воздуха.

Анализ данных о составе атмосферы в урбанизированных районах, расположенных вдоль Транссибирской железнодорожной магистрали, показал, что в крупных городах и промышленных центрах существенно возрастает концентрация загрязняющих примесей. В частности, максимальные значения ма  ссовой концентрации приземного аэрозоля зарегистрированы в Восточной Сибири, Забайкалье и Приамурье, особенно в холодные сезоны. Повышенные концентрации аэрозоля в этих регионах связаны с антропогенными выбросами, источниками которого являются транспорт, предприятия теплоэнергетики, а также специфика промышленных центров, расположенных вдоль Транссибирской железнодорожной магистрали.

Выполнены обобщение и анализ полученных результатов проекта.

Полученные в ходе 3-го этапа проекта результаты представлены для обсуждения на российских и международных научных конференциях и описаны в изданных и принятых для опубликования научных статьях.

В целом достигнутые в рамках проекта результаты соответствуют мировому уровню и не только полезны при решении фундаментальных задач в области климатологии и физико-химии атмосферы, но и необходимы для решения прикладных проблем, связанных с прогнозом состояния и оценкой качества воздуха урбанизированных территорий и будут востребованы службами мониторинга окружающей среды и органами регионального управления с целью контроля, прогнозирования и предупреждения чрезвычайных экологических ситуаций в условиях антропогенной деятельности.